GDM是一种专门针对农村供水现状开发的新型超滤技术，可在超低压重力驱动（0.002~0.007 MPa）、无清洗、无药剂条件下，长期稳定运行，具有低能耗、低成本、低维护等特点。目前，关于GDM工艺的研究主要集中于优质水源水方面，尚无关于GDM工艺处理高浊水的相关报道。本文探究了GDM工艺直接超滤高浊水以及间歇曝气对其的调控作用。考察了间歇曝气耦合GDM工艺长期运行的通量变化规律及稳定性；探究了曝气前后GDM工艺对浑浊度、UV254、氨、高锰酸盐指数、荧光物质的去除效能；解析了间歇曝气对GDM膜表面生物滤饼层微观结构、理化特性、生物丰富度的影响机制及对膜污染的缓解原理，为GDM技术在农村分散式供水中的推广应用提供理论和技术支持。

1.1  试验用水水质

试验用高浑浊度水是采用地下2.0 m的深层土壤与脱氯自来水配制形成，具体水质如表1所示。

表1 用水水质

1.2 试验装置及操作方法

本实验采用截留相对分子质量为150 kDa的PVDF中空纤维超滤膜（立昇净水科技有限公司），有效过滤膜面积为0.0176 m²，采用浸没式过滤方式，装置如图1所示。原水自进水箱流入膜池（尺寸为60 mm×15 mm×55 mm），经膜组件过滤后进入集水瓶内。采用重力驱动方式进行过滤，驱动压力为0.005 MPa，膜池底部设置曝气条，可对膜组件进行曝气擦洗，曝气强度0.4 m³/（m²·min），曝气时间为1min，曝气周期为20min。为保障实验的重复性，设置了6组GDM平行装置。

图1 间歇曝气耦合GDM工艺装置

1.3  生物滤饼层表征方法

本试验采用体式显微镜（Olympus C-7070，日本）和扫描电子显微镜（Scanning electron microscope, SEM）（ZEISS Sigma 500，英国）对滤饼层的微观形貌结构进行观测，利用光学相干断层扫描（Optical coherence tomography, OCT）（Thorlabs Gmb H，德国）观察膜表面滤饼层的剖面结构。实验结束后，采用超声－热提取法提取生物滤饼层的有机污染物，包括溶解性微生物产物（Soluble microbial products, SMP）、膜面的胞外聚合物（External-extracellular polymer, EX-EPS）、膜孔内的胞外聚合物（Internal-extracellular polymer, IN-EPS）进行提取，利用蒽酮-硫酸比色法和BCA蛋白浓度测定试剂盒法，检测各组分中多糖和蛋白质的含量。此外，对实验结束后的滤饼层进行基因组DNA提取、PCR扩增等流程，利用Illumina PE250平台进行16S rRNA高通量测试，引物为341F_806R，并利用凌恩生物Biozeron平台（上海凌恩生物科技有限公司，中国）分析生物滤饼层的微生物群落组成。为保障实验结果的可行性，微生物检测是在6组膜组件中随机取样，样本容量为3。

1.4  其他检测方法

采用哈希浑浊度仪（2100Q，美国）检测水中的浑浊度，采用紫外/可见分光仪（V12，连华LH-3BA，中国）分析水中UV254和氨（纳氏试剂法）含量，高锰酸盐指数采用酸性高锰酸钾滴定法进行测试，荧光污染物采用三维荧光光谱（Excitation-emission-matrix Spectra, EEM）（F7000，日立，日本）进行监测并利用区域积分法进行定量分析，有机物官能团采用傅里叶变换红外光谱仪（Nicolet iN10，美国）进行检测，设定波长为4 000~650 nm。

2.1 通量稳定性与运行阻力变化规律

图2展示了GDM工艺长期运行的通量及阻力变化规律，其中，0~16 d无曝气，17~35 d采用间歇曝气。通量变化过程可分为4个阶段：第I阶段（0~5 d），通量由（52.92±3.56） L/（m²·h）快速下降到（5.00±0.35） L/（m²·h），下降了90.55%，通量下降速率由（9.785±1.84） L/（m²·h·d）降低至（1.95±0.17） L/（m²·h·d），运行阻力由0.34×1012 m-1增加至3.60×1012 m-1，这是因为GDM工艺运行中未采取反冲洗和化学清洗措施，导致颗粒物、胶体和有机物等在膜表面快速沉积，从而引起滤饼层污染。

图2 GDM工艺的通量及运行阻力变化规律

第Ⅱ阶段（6~16 d），GDM工艺的通量趋于平稳，膜通量下降速率约为0.10 L/（m²·h·d），阻力达到最高值为7.03×1012 m-1（约为初期阻力的20倍），这是由于随着膜表面滤饼层的快速形成及不断增长，起到了显著的“预过滤”效应，有效地阻隔污染物与超滤膜的直接接触，缓解了膜孔堵塞污染和沉积污染。

第Ⅲ阶段（17~20 d），采用间歇曝气措施（每20 min曝气1 min），GDM工艺的通量逐渐升高；第20 d时达到最高值（4.13±0.42） L/（m²·h），运行阻力也随之下降至4.35×1012 m-1，降幅约38.12%，由于间歇曝气导致膜表面部分滤饼层在气体冲刷作用下剥落，缓解了滤饼层污染，进而有助于膜通量上升和膜过滤阻力下降。

第Ⅳ阶段（21~35 d），间歇曝气耦合GDM工艺的通量达到稳定状态，膜运行阻力也维持稳定（4.94×1012 m-1），较无曝气情况下运行阻力显著降低，说明间歇曝气不会影响GDM工艺处理高浑浊度水时长期运行的通量稳定性，且可促进膜表面生物滤饼层的脱落和更新，改善滤饼层的结构特性，同时促使滤饼层内污染物向膜池溶液中扩散，提升滤饼层内微生物的活性及其对截留有机污染物的降解作用，进而降低滤饼层内污染物浓度，抵消滤饼层厚度持续增加引起的膜污染效应，从而提高GDM工艺的稳定通量水平。

此外，图2c表明，曝气前GDM的稳定通量为（2.68±0.12） L/（m²·h），采用间歇曝气后GDM的稳定通量提升至（3.72±0.14） L/（m²·h），提升了38.81%，表明间歇曝气能够有效地应对原水季节型高浊/暴雨型高浊问题，提升GDM的产水能力。

2.2 GDM工艺处理高浑浊度水的净化效能分析

2.2.1 对浑浊度与UV254的去除效能

图3为GDM工艺进出水浑浊度和UV254的变化规律和去除效能。曝气前（0~16 d）膜池内浑浊度约50 NTU（图3a），采用间歇曝气后（17~35 d），气泡搅动将膜池底部的积泥扩散至膜池溶液中，导致膜池内浑浊度略有升高，但GDM工艺出水中浑浊度始终稳定在0.20 NTU左右，平均去除率均大于99.60%（图3b），表明该工艺可有效地控制出水浑浊度。GDM工艺对UV254具有较好的去除作用，运行初期去除率高达45%，这是由于水中的有机质与无机颗粒形成复合物而被快速截留，且超滤膜表面形成的生物泥土滤饼层能够发挥预过滤作用，进一步强化对水中UV254的截留效能；随着过滤时间的延长，UV254的去除率呈现上升趋势，第35 d时去除率提升至65%，因为长期运行过程中，生物滤饼层附着滋生了大量的微生物，促进了对有机污染物的水解和分解作用。此外，对比曝气前后可知，曝气对UV254的去除效能影响不大，但曝气后UV254的去除效果更加稳定，这是因为在间歇曝气的作用下，滤饼层内微生物活性增强，促进了生物对有机污染物的降解。

图3 浑浊度及UV254的去除效能分析

2.2.2 对氨与高锰酸盐指数的去除效能

长期运行过程中，GDM工艺对氨及高锰酸盐指数的去除效能如图4所示。进水中氨的平均浓度为（0.55±0.08） mg/L，出水浓度为（0.39±0.08） mg/L，平均去除率为27.80%（图4a）；图4b表明，曝气前氨的平均去除率为23.75%，曝气后提升至31.04%，去除率略有增加，但总体而言对氨的去除率不高，这是由于硝化细菌生长/繁殖代时长，而本试验每天都会将更新膜池中的水和排空膜池中的沉泥，导致大量的硝化细菌随着排水和排泥而带走，导致系统内硝化细菌量较低。由图4c~4d可知，进水中高锰酸盐指数为（3.30±0.46） mg/L，出水为（2.35±0.38） mg/L，平均去除率为28.64%，曝气前后高锰酸盐指数的平均去除率分别为22.75%和33.86%，结合图2c可知，采用间歇曝气后，GDM工艺的稳定通量有所提升，即水在滤饼层内的停留时间相应缩短，但是GDM工艺对高锰酸盐指数的去除效能反而有所增加，这主要由于GDM工艺处理高浊水时，大量的无机颗粒物被截留在膜面，形成了物理吸附作用的生物滤饼层，强化了有机污染物的预过滤效应，并为微生物增殖提供了良好的载体和环境，增强了微生物的降解能力。

图4 氨及高锰酸盐指数的去除效能分析

2.2.3 对荧光物质的去除效能

图5为GDM工艺进出水的三维荧光光谱分析，可根据水中有机物的荧光特性，可将EEM光谱分为五个区域，区域Ⅰ（Ex=200~250 nm，Em=280~330 nm）和区域Ⅱ（Ex=200~250 nm，Em=330~380 nm）代表芳香蛋白部分，区域Ⅲ（Ex=200~250 nm，Em=380~550 nm）对应类富里酸成分，区域Ⅳ（Ex=250~400 nm，Em=280~380 nm）与可溶性蛋白相关，区域Ⅴ（Ex=250~450 nm，Em=380~550 nm）代表腐殖酸类物质。由图5a~5b可知，曝气前，GDM工艺对水中的荧光污染物具有一定的去除效果，利用积分体积计算了不同组分荧光污染物（对应区域Ⅰ~区域Ⅴ）的去除率，平均去除率分别为7.39%、16.01%、9.28%、13.64%、3.26%。采用间歇曝气后，膜池中的荧光峰强明显增强，这一方面是由于曝气扰动作用下，膜池底部的积泥重新进入悬浮状态，增加了污染物浓度，另一方面是由于曝气后微生物代谢作用增强，会向水中释放一定的代谢产物。此外，曝气后GDM工艺对荧光污染物（对应区域Ⅰ~区域Ⅴ）的平均去除率分别为52.45%、26.63%、22.14%、27.71%、23.78%，相比于曝气前，GDM工艺对荧光污染物的去除效能显著增强，且对芳香蛋白类物质的去除效果明显高于其他物质，这是由于曝气可显著增加水中和滤饼层内的溶解氧含量，促进微生物的分解作用，且可强化传质，进而提升GDM工艺对水中荧光污染物的去除作用。

图5 荧光物质的去除效能分析

2.3 GDM膜表面生物滤饼层特性分析

2.3.1 生物滤饼层的结构特性

利用体式显微镜、扫描电镜、OCT观测了GDM膜表面生物滤饼层的形貌特征和微观结构。图6a和图6b表明，相比于无曝气的情况，采用间歇曝气后，超滤膜表面的滤饼层分布不均，部分位置的滤饼层已明显脱落，未完全包裹住膜丝，甚至可以观测到膜丝表面，这是由于在气泡的冲刷作用下，促进了膜表面生物滤饼层的脱落和更新；此外，还可以观察到，采用间歇曝气后，生物滤饼层主要是由较大的泥土颗粒与细沙构成，颗粒粒径差别较大，棱角较为清晰，生物滤饼层与超滤膜间的粘附较弱。SEM观测结果表明（图6c和图6d），经间歇曝气后，GDM膜表面的生物滤饼层更加疏松，可观测到大量的裂缝、孔隙、凸起及颗粒物。结合OCT观测了生物滤饼层的剖面结构（图6e和图6f），发现未曝气前GDM膜表面的生物滤饼层极厚，几乎看不到超滤膜表面；曝气后，GDM膜表面的部分生物滤饼层未与膜面完全贴合，甚至从超滤膜表面脱落，且更加疏松。结合曝气前后GDM工艺的通量变化规律（图2）可知，间歇曝气增加GDM工艺的稳定通量主要是由于：①曝气冲刷作用促进了生物滤饼层的脱落，显著降低了生物滤饼层的厚度并增加了其粗糙度，形成了疏松多孔结构，有助于降低过水阻力；②曝气作用增加了微生物活性，而微生物的活动有助于有机物的水解和分解，进而疏通连接孔道，增加生物滤饼层的孔隙率。

图6 生物滤饼层形貌及微观结构特征

2.3.2 生物滤饼层的生化组分特性

胞外聚合物是导致膜通量下降及膜过滤阻力上升的重要因素。本研究提取并分析了曝气前后GDM膜表面生物滤饼层内的EPS含量、组成和分布特性，包括SMP、EX-EPS（膜面的聚合物）、IN-EPS（膜孔内的污染）。总体而言，无论曝气前还是曝气后，SMP与EX-EPS含量显著高于IN-EPS含量，表明多糖和蛋白质主要是沉积在生物滤饼层内，仅少部分进入到了膜孔中，引起该现象的原因是膜表面生物滤饼层具有良好的预过滤效应，有效地阻控了污染物与膜表面和膜孔接触，缓解了膜孔堵塞污染，这也是GDM工艺在处理高浑浊度水时长期运行中通量能够达到稳定状态的重要原因。由图7a可知，曝气前，SMP、EX-EPS、IN-EPS中的多糖含量分别为144.02、150.73和85.65 mg/m²，采用间歇曝气后，多糖总浓度下降了21.51%，其中EX-EPS中的多糖下降最为显著（31.82%）而 IN-EPS中多糖含量下降幅度最小（11.71%），这是由于曝气可直接将膜表面生物滤饼层内的污染物剪切清除，但对膜孔内污染物质的作用有限。

图7 生物滤饼层EPS生化组分

相比于多糖，GDM系统中蛋白质的浓度明显降低（图7b），但其分布规律与多糖相似，皆为曝气前EX-EPS中含量较高，曝气后SMP含量较高，这是由于曝气擦洗作用削弱了EPS与滤饼层内颗粒物间的结合作用；此外，采用间歇曝气后，生物滤饼层内蛋白质总含量由112.14 mg/m²降低至81.46 mg/m²，下降了27.36%，EX-EPS、SMP、IN-EPS分别下降34.61%、23.75%、20.97%，结合膜池和出水中的污染物荧光特性分析可知，这一方面是由于曝气作用将膜表面生物滤饼层冲刷脱落，降低了污染物在滤饼层中的沉积量，这与图5c中膜池内荧光污染物含量增加相对应，另一方面是由于曝气强化了水中的溶解氧和污染物的传质，促进了生物滤饼层内EPS的分解和向膜池扩散。

2.3.3 生物滤饼层中微生物群落分析

利用高通量测序技术分析了GDM工艺的生物滤饼层中微生物群落的分布特性，试验结果如图8所示。曝气前，GDM膜表面生物滤饼层中OUT数为621，采用间歇曝气后，增加至779，且曝气后Chao（784.3）和Shannon指数（7.4）均高于曝气前（分别为660.7和5.6），表明曝气可显著增加GDM膜表面生物滤饼层中的生物群落的种类、丰度及多样性，这也是曝气后GDM稳定通量较高且污染物去除效能提升的重要原因。图8b表明，曝气前后生物滤饼层内均是变形菌门Proteobacteria的相对丰度最高，但曝气后其相对丰度由83.3%降低至60.3%；Acidobacteriota为生物滤饼层内第二优势菌，采用间歇曝气后其丰度由1.64%提升至10.42%；拟杆菌门Bacteroidota为第三优势菌，该菌种具有分解大分子有机物和难降解污染物的作用，是缓解膜污染的主要菌门，曝气后其丰度由4.35%提高至7.39%。图8c反映了生物滤饼层的属水平上生物群落的变化规律，毛单胞菌属Comamonas和假单胞菌属Pseudomonas，会分泌大量EPS，具有很强的粘附能力和生长能力，易造成膜孔堵塞，被认为是引起膜污染的主要菌属，曝气前均为生物滤饼层中的优势菌属，曝气后其丰度分别由17.4%和14.4%下降至2.2%和4.5%；此外，曝气后属水平上的最优势菌种变为鞘氨醇单胞菌Sphingomonas，相比曝气前该菌种的相对丰度由4.68%上升到10.93%，鞘氨醇单胞菌通常不会产生大量EPS，其粘附能力相对较弱，通常不会引起膜污染，同时该菌属可分解水中的有机物，如芳香族化合物和多环芳烃等。

图8 生物滤饼层中微生物群落（n=3）

因此，采用间歇曝气可显著提升GDM膜表面生物滤饼层中的生物多样性及丰度，优势菌种与丰度最低的菌种间丰度差距减小，微生物群落结构分布更均匀，部分易分泌EPS、造成膜污染的菌属的丰度随之下降，这是间歇曝气有助于提升GDM工艺稳定通量和污染物去除效能重要原因。

2.4 GDM工艺的膜污染特性分析为分析

GDM工艺处理高浊水时的膜污染特性，本研究考察了GDM系统的膜污染阻力分布及膜表面官能团特性。试验结束后，GDM系统经3次纯水清洗后，膜纯水通量达到（51.24±3.06） L/（m²·h），相比于新膜的纯水通量［（55.23±3.52） L/（m²·h）］，GDM系统的恢复率高达92%以上；GDM系统的膜固有阻力为0.33×1012 m-1，图9a表明，膜可逆阻力为4.48×1012 m-1，而不可逆阻力仅为0.03×1012 m-1，仅占总阻力的0.07%，表明GDM系统过滤高浊水时，形成的膜污染主要为可逆污染，经物理清洗后即可去除，这也是GDM工艺长期运行通量能够达到稳定状态的主要原因。由图9b可知，相比于新膜，GDM膜表面生物滤饼层的官能团信号显著减弱，尤其是800~1500 cm-1区域，这是由于GDM工艺过滤高浑浊度水，膜表面沉积了大量的无机颗粒物，有机质含量相对较少。当GDM系统清洗后，发现清洗后的超滤膜的谱线形状与新膜基本上一致，只是强度略微有所降低，新膜表面的基本一致，表明GDM工艺生物滤饼层导致的膜污染主要为可逆污染，只需简单清洗即可去除，长期过滤过程中不会影响膜表面的官能团种类和分布特性，对超滤膜本身的损害较小，这与图9a的结果相符。

图9 膜污染特性分析

（1）GDM工艺直接处理高浑浊度水，在无清洗条件下长期运行，GDM膜通量可达到稳定状态，稳定通量为（2.68±0.12） L/（m²·h）；采用间歇曝气不会影响GDM工艺长期运行的稳定性，且可显著提升GDM工艺的稳定通量（3.72±0.14） L/（m²·h）。GDM工艺处理高浑浊度水时的膜污染主要为水力可逆膜污染（>92.5%），只需简单清洗即可恢复膜过滤性能，这是GDM工艺长期运行通量可以达到稳定状态的关键。

（2）GDM工艺耦合了生物滤饼层和超滤膜双重截留屏障，具有物理吸附、截留和生物降解三重功能，可强化对水中污染物的去除，出水浑浊度低于0.25 NTU；耦合间歇曝气有助于提升GDM工艺对UV254、氨、高锰酸盐指数的去除效能，平均去除率分别为62.22%、31.04%、33.86%，同时还有助于强化对水中荧光性污染物的去除效能。

（3）长期运行过程中，GDM膜表面生物滤饼层将形成粗糙多孔的结构，采用间歇曝气可显著增加生物多样性及丰度，促进生物滤饼层的脱落、更新和增加其孔隙率，且可有效地降低生物滤饼层内SMP、EX-EPS和IN-EPS的含量，从而显著地缓解膜污染。

（4）GDM工艺采用超低压重力驱动、无清洗过滤模式，具有操作简单、低能耗、低维护等工艺特点，且可在无药剂投加的前提下有效强化对水中多元污染物的去除效能，可有效应对原水季节型高浊/暴雨型高浊问题，是一种适配于农村供水需求和水质特点的新型净水技术。

微信对原文有修改。原文标题：重力驱动超滤技术处理高浊水的效能及机制研究；作者：郑成志、姜舒、孙国胜、王澳、梁恒、罗娇赢、李圭白、唐小斌；作者单位：广东粤海水务股份有限公司、广东粤海水务投资有限公司、哈尔滨工业大学水资源国家工程研究中心有限公司、哈尔滨工业大学 城市水资源与水环境国家重点实验室、黑龙江建筑职业技术学院。刊登在《给水排水》2024年第5期“市政饮用水膜处理技术专栏”。